电催化二氧化碳和硝酸盐共还原制甲胺反应机制：揭秘CoPc-NH2催化剂的奥秘

近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员肖建平团队在对抗全球气候变化的战斗中取得了新的进展。他们揭示了一种名为CoPc-NH2的催化剂上，通过C-N偶联生成甲胺的反应机理。这项研究成果发表在了权威期刊ACS Catalysis上，为解决环境问题提供了新的希望。

二氧化碳，是导致温室效应的一个主要罪魁祸首，它对我们的地球造成了巨大的负面影响。然而，通过电催化将二氧化碳转变为高附加值化学品或燃料，这不仅是一种缓解环境问题的手段，也是实现能源转型的一条重要道路。而氮氧化物（NOx）的处理也是我们必须面对的问题之一。因此，将电催化技术应用于NOx和二氧化碳的共还原，不仅能同时处理含N和含C废物，还能通过C-N偶联制造出价值高昂的化学品，这是一种绿色、可持续发展的人类文明之举，对于“双碳”目标至关重要。

为了深入理解这一过程，肖建平团队运用自主研发的地图论算法和反应相图分析工具，以及动力学能垒计算，他们发现CoPc-NH2是所有可能的催 化剂中最具活性的一个。此外，该团队还发现，在生成甲胺之前，一些关键中间体需要进行PCET脱水处理，而不是分子内脱水，这对于提高甲胺生产率至关重要。

此外，通过微观动力学模拟，他们得出了产物法拉第效率随电压变化趋势，并提出了两种关键中间体浓度与分压调整策略，以此来提升甲胺选择性。这一工作不仅从理论角度为后续研究提供了解释，同时也为设计更有效的催 化剂或反应器提供了宝贵见解。

相关论文信息请查阅https://doi.org/10.1021/acscatal.3c01592